Получив диплом инженера, Успенский полностью посвятил себя литературному творчеству. Сначала писал вместе с Аркадием Аркановым юморески, затем переключился на книги для детей.
В наши дни Успенский известен именно как детский писатель. Его книжка «Крокодил Гена и его друзья», вышедшая в 1966 году, и в наши дни не теряет своей популярности. Затем последовала пьеса «Чебурашка и его друзья», в соавторстве с Романом Качановым.
По этим произведениям были созданы мультфильмы, любимые детьми уже нескольких поколений. В 1974 году Успенский создает еще серию популярных персонажей: кота Матроскина, дядю Федора, почтальона Печкина. Книга называлась «Дядя Фёдор, пёс и кот» и воплотилась в мультфильме «Трое из Простоквашино».
А в 1994 году писатель публикует учебник по радиотехнике «Лекции профессора Чайникова».
Эдуард Успенский принимал участие в создании детских передач на радио – «Радионяня» и на ТВ — «АБВГДейка», «Спокойной ночи, малыши!», вел программу «В нашу гавань заходили корабли», а также написал сценарии для многих известных мультфильмов.
Свои новые книги писатель публиковал в собственном издательстве «Самовар». Там же он выпустил цикл романов для взрослых, где идет повествование об исторических временах правления Лжедмитрия.
Лауреат Всесоюзного конкурса на лучшую детскую книгу, премии Правительства Российской Федерации в области культуры, премии им. К.Чуковского в номинации «За выдающиеся творческие достижения в отечественной детской литературе», премии журнала «Огонёк» - Эдуард Николаевич награжден орденом «За заслуги перед Отечеством» IV степени и золотой медалью Всемирной организации интеллектуальной собственности.
Произведения Успенского переведены на 25 иностранных языков и популярны в Голландии, Франции, Японии, Финляндии, США.
До конца дней Эдуард Николаевич занимался литературным творчеством. Скончался Успенский 14 августа 2018 года у себя дома в Москве, после тяжелой болезни.